Rezumatul proiectului

 

Scopul proiectului consta in elaborarea unor tehnologii avansate de preparare a unor noi catalizatori pe baza metalelor de tranzitie (Pt, Au si Fe) suportati pe oxizi metalici (Al2O3, Cr2O3, TiO2, MgO, MnO, SiO2, UO2 etc) ce implica dobandirea de cunostinte avansate in vederea rezolvarii problemelor complexe si crearea mecanismelor de implementare aferente protectiei si conservarii mediului. Proiectul are ca prim obiectiv elaborarea metodelor de preparare: (i) coprecipitarea solutiei amestecului de saruri a metalului activ si a suportului sub forma de carbonati, hidroxizi etc, (ii) impregnarea unui suport cu solutia unei sari a metalului catalitic activ pana la inceput de umectare; (iii) schimbul ionic intre o sare a metalului activ cu hidroxilii de pe suprafata suportului/suportilor; (iv) depunerea prin precipitare a metalului activ pe suprafata suportului/suportilor. Aria suprafetelor specifice totale si metalice se determina prin adsorbtia fizica a kriptonului si respectiv chemosorbtia hidrogenului.

 

Al doilea obiectiv este dedicat elaborarii modelului structural si electronic al nanoagregatilor metalelor de tranzitie suportati ce este bazat pe principalele informatii rezultate din metodele fizico-chimice de investigatie: (i) difractie de raze X, spectroscopie de  absorbtie de raze X utilizand radiatia clasica si sincrotronica, (ii) spectroscopiile FTIR, Raman, XPS, Auger si de absorbtie atomica; (iii) masuratori magnetice pentru investigarea structurala a nanoagregatilor superparamagnetici de Fe. Informatiile fizico-chimice ce se obtin din aceste metode sunt: (i) curbele de distributie a cristalitelor si a microtensiunilor dupa dimensiuni, probabilitatea de defecte, concentratia de elemente din precursori si a metalului activ, marimea razele de coordinare ale atomilor metalului activ si numarul de atomi aferenti acestora; (ii) modurile vibrationale datorate gruparilor suportului oxidic si fazei gazoase adsorbite pe suprafata cristalitelor metalului activ, starile electronice (de valenta) in volum si de suprafata ale metalului activ, precum si ale suportului; (iii) curbele de distributie a cristalitelor nanoclusterilor superparamagnetici de Fe dupa dimensiuni si ale dispersiilor de la valorile medii determinate pe baza modelului Langevin.

 

Modelul structural si electronic conduce la fundamentarea stiintifica a proprietatilor fizico-chimice ale nanoagregatilor metalici suportati cu inalta performanta catalitica utilizati in reactiile: (i) de oxidarea CO, H2 si a hidrocarburilor (ex. metan, propan, propena) CO+1/2O2=CO2, H2+1/2O2=H2O si CH4+2O2= CO2+2H2O; (ii) de reducere a moleculelor cu oxizi de azot (N2O, NOx), ex. 2NO+2H2=N2+2H2O, cu aplicabilitate in controlul si reducerea poluarii aerului, (iii) de schimb izotopic H/D intre hidrogen si vapori de apa/amoniac: H2+HDO=HD+H2O si H2+NH2D=HD+NH3.

Pe baza modelului microstructural si electronic al catalizatorilor metalici suportati se determina energia de chemosorbtie dintre faza gazoasa (CO, NOx, H2, HD, etc.) si suprafata metalica, precum si la frontiera metal-support. Masurarea activitatii catalitice pentru reactiile amintite se realizeaza prin metoda cromatografiei de gaze si prin metoda statica si dinamica.